注：本文由課題組供稿

| 導(dǎo)讀 |

近日，南京大學(xué)陳鵬副教授、陸延青教授課題組在液晶平面光子學(xué)領(lǐng)域取得新進(jìn)展，巧妙構(gòu)建了相反手性共存的液晶微納光子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了正交圓偏振光、共軛幾何相位的同時(shí)調(diào)控。

該工作突破了傳統(tǒng)手性液晶單一自旋/幾何相位調(diào)制局限，引領(lǐng)液晶微納光學(xué)新范式。

相關(guān)成果以“Pancharatnam–Berry phase reversal via opposite-chirality-coexisted superstructures”為題發(fā)表在 Light: Science & Applications。

對(duì)電磁波的頻率/波長(zhǎng)、振幅、相位、偏振、橫向分布等維度的按需調(diào)控，是當(dāng)代信息光電子技術(shù)的物理基礎(chǔ)。傳統(tǒng)元件依賴于光在特定折射率介質(zhì)中傳播所累積的光程差，往往需要彎曲表面或漸變折射率分布，造成器件加工繁瑣、體積龐大、功能單一等局限。

為了滿足功能性、集成度等方面的迫切需要，基于幾何相位的平面光子元件近年來成為研究熱點(diǎn)，創(chuàng)新成果不斷涌現(xiàn)。幾何相位源于光子自旋-軌道相互作用，與光的偏振態(tài)調(diào)制的空間差異性緊密關(guān)聯(lián)，提供了物理厚度極薄、易于多功能化的光場(chǎng)調(diào)控新手段。

液晶兼具液體的流動(dòng)性和晶體的各向異性，廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)生活中。手性液晶獨(dú)特的多層級(jí)各向異性、可控自組裝及多元靈敏響應(yīng)性，帶來豐富的微納光學(xué)效應(yīng)，為幾何相位另辟蹊徑。

2016年，多國(guó)科學(xué)家同時(shí)在手性液晶中發(fā)現(xiàn)了光子自旋-軌道耦合效應(yīng)，反射光被賦予與螺旋軸排列相關(guān)的幾何相位，且光子帶隙內(nèi)效率等高。隨即引起強(qiáng)烈關(guān)注，為寬帶高效、功能集成、動(dòng)態(tài)重構(gòu)的平面光子技術(shù)提供了新方案。然而，受限于手性液晶內(nèi)稟的單手性結(jié)構(gòu)，只有與其旋性相同的圓偏振光才會(huì)被反射并攜帶幾何相位，相反圓偏光完全透過且不受調(diào)制（圖1a-b），大大限制了相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展和應(yīng)用。

圖1. 不同旋性的手性液晶及其對(duì)透反射光的調(diào)制示意圖：（a）右旋手性液晶超結(jié)構(gòu)，（b）左旋手性液晶超結(jié)構(gòu)，（c）雙手性共存液晶超結(jié)構(gòu)

為了突破這一局限，南京大學(xué)陳鵬、陸延青課題組提出了一種雙手性共存的液晶幾何相位超結(jié)構(gòu)（圖1c），可望從根本上改變傳統(tǒng)手性液晶的單一旋性調(diào)制原理。

課題組在前期手性液晶幾何相位研究（Adv. Mater. 2018, 30, 1705865；Nat. Commun. 2019,10, 2518；Adv. Mater. 2020, 32, 1903665；Laser Photonics Rev. 2022, 16, 2200011）的基礎(chǔ)上，引入兼容性強(qiáng)的液晶聚合物網(wǎng)絡(luò)體系，利用表面取向?qū)诱T導(dǎo)分子自組裝，采用“聚合-洗出-重填”工藝（圖2），在右旋手性聚合物網(wǎng)絡(luò)中重填了左旋手性液晶。

研究結(jié)果顯示，課題組成功構(gòu)筑出在亞波長(zhǎng)尺度上縱橫交錯(cuò)的左/右旋手性液晶微區(qū)，即相反手性共存的液晶超結(jié)構(gòu)，同時(shí)成功保留了預(yù)設(shè)的光控圖案化幾何相位結(jié)構(gòu)。

圖2. 雙手性共存液晶幾何相位超結(jié)構(gòu)的制備流程示意圖

課題組分別編碼了兩種幾何相位結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)研究了雙手性共存液晶與不同偏振態(tài)光的相互作用規(guī)律及其對(duì)共軛幾何相位的調(diào)控機(jī)理（圖3）。首先設(shè)計(jì)了角向漸變的液晶螺旋軸排列，該樣品可同時(shí)反射左旋、右旋圓偏振光，帶來偏振無依賴的高反射率。光子帶隙內(nèi)的正交圓偏光入射，分別反射產(chǎn)生拓?fù)浜上喾吹臏u旋光；水平/豎直線偏振入射，產(chǎn)生徑向/角向矢量光；改變?nèi)肷淦?，可得到高階龐加萊球上的任一光束。課題組進(jìn)一步設(shè)計(jì)了特殊渦旋光陣列結(jié)構(gòu)，正交圓偏振復(fù)現(xiàn)出有趣的中心對(duì)稱圖形，交疊級(jí)次在線偏振入射下變?yōu)槭噶抗?。上述?shí)驗(yàn)結(jié)果充分證明了共軛幾何相位的同時(shí)調(diào)控和疊加機(jī)制。

圖3. 雙手性共存液晶幾何相位超結(jié)構(gòu)的表征測(cè)試及光場(chǎng)調(diào)控

該工作提出了一套基于雙手性共存的液晶幾何相位調(diào)制新方案，突破了傳統(tǒng)手性液晶的局限性。得益于液晶分子快速、自適應(yīng)的受控組裝能力，課題組發(fā)展了復(fù)雜手性微納結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)構(gòu)筑與操控方法。同時(shí)，該方案展現(xiàn)出較高的靈活性，適用于各類幾何相位元件，兼具成本低廉、集成度高、無需對(duì)準(zhǔn)等優(yōu)勢(shì)，為平面光子學(xué)提供了新思路和新技術(shù)。

| 論文信息 |

Zhu, L., Xu, CT., Chen, P. et al. Pancharatnam–Berry phase reversal via opposite-chirality-coexisted superstructures. Light Sci Appl 11, 135 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00835-3

南京大學(xué)為唯一單位，現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院博士生朱琳、徐春庭為共同第一作者，陳鵬副教授、陸延青教授為共同通訊作者，胡偉教授給予了重要建議，研究生張逸恒、劉思嘉、陳全明及葛士軍副研亦有重要貢獻(xiàn)。該研究由國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（青年科學(xué)家項(xiàng)目）、江蘇省前沿引領(lǐng)技術(shù)基礎(chǔ)研究專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)及省雙創(chuàng)計(jì)劃等資助完成，同時(shí)感謝固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、智能光傳感與調(diào)控技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等平臺(tái)的大力支持。

監(jiān)制 | 張瑩，趙陽

編輯 | 趙唯

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